Impact de la nanostructuration sur la diffusion de l’hydrogène étudiée par une approche multi-échelle dans le matériau pyrochlore La₂Zr₂O₇ dopé Sr

Overview & Synopsis

Face aux demandes croissantes en énergie, la tendance mondiale est au développement des énergies non émettrices de gaz à effets de serre. Dans ce contexte, plusieurs technologies de piles à combustibles utilisant l’hydrogène ont été développées. Le souhait d’abaisser les températures de fonctionnement des SOFC a conduit à s’intéresser au concept des piles PCFC dont la conduction ionique de l’électrolyte est assurée par l’hydrogène au lieu des anions oxydes. Les composés pyrochlores A₂B₂O₇ sont des candidats prometteurs comme matériaux d’électrolyte de PCFC.Il s’avère toutefois indispensable de comprendre les mécanismes de diffusion de l’hydrogène dans ces matériaux avant d’orienter les recherches vers la mise au point d’un matériau électrolyte performant. Dans ce travail, une approche multi-échelle est employée pour étudier l’impact de microstructure sur les propriétés de conduction protonique du matériau modèle La₂Zr₂O₇ dopé Sr. Pour ce faire, plusieurs voies de synthèse ont été utilisées afin d’obtenir des morphologies de poudres différentes.A l’échelle nanométrique, les études structurales menées par diffraction des rayons X puis des études par spectroscopie Raman et spectroscopie de pertes d’énergie des électrons (EELS) ont montré que la structure basse température étaient une structure pyrochlore désordonnée. Cette dernière s’ordonne lors de recuit thermique.Les techniques d’analyses par faisceau d’ions ont permis de sonder à l’échelle micrométrique les profils de concentration en hydrogène des matériaux préalablement hydratés. La quantité d’hydrogène incorporé dépend de la densification de la pastille.Les mesures par spectroscopie d’impédance ont permis d’obtenir des informations à l’échelle macroscopique du comportement électrique des matériaux. Une conductivité protonique a été mise en évidence sous atmosphère humide. Cette conductivité est fortement dépendante non seulement de la méthode d’élaboration des matériaux mais aussi des procédés de densification utilisés.