Étude, caractérisation et mise en œuvre du couplage ablation-laser - spectrométrie de masse à source plasma pour le dosage des impuretés élémentaires à l'état de trace dans des matériaux pulvérulents.

Overview & Synopsis

Ce travail de thèse a pour objectif de développer une méthode directe et rapide de dosage multi-élémentaire, jusqu'à l'échelle des traces, dans des solides pulvérulents par couplage ablation laser – ICP-MS et d'apporter des éléments de compréhension des phénomènes observés. L'étude a été réalisée avec un laser nanoseconde d'une longueur d'onde de 213 nm et un ICP-MS haute résolution à secteur magnétique. Les matériaux analysés sont des géostandards et des concentrés miniers d'uranium. Quatre méthodes de préparation de poudres (formation des perles de verre par fusion alcaline, formation de pastilles après mélange avec un liant organique, mélange avec une colle et mise en œuvre d'un procédé sol-gel) préalables à la mesure et plusieurs méthodes d'étalonnage ont été comparées. La formation de perles de verre permet des quantifications exactes avec des incertitudes de mesure plus faibles que celles des trois autres méthodes, permet la réalisation d'étalonnages externes avec des matériaux de référence certifiés dont les matrices diffèrent de celles des échantillons, ainsi que la préparation d'étalons synthétiques utilisables pour les étalonnages. Une étude comparative de la distribution en taille des aérosols générés par ablation laser femtoseconde (257 nm) et nanoseconde (213 nm) a également été réalisée. Pour la plus grande partie des éléments d'intérêt, les performances de la méthode développée sont comparables à celles de la méthode classique (dissolution par attaque chimique, dilution puis mesure par ICP-MS en voie liquide) en termes de limite de détection, d'exactitudes et d'incertitudes expérimentales, avec un délai d'analyse considérablement réduit.