L’enjeu de la maîtrise des propriétés locales (stœchiométrie, répartition cationique…) lors de la fabrication des combustibles (U,Pu)O₂₋ₓ : potentialités de la microscopie Raman

Overview & Synopsis

Les combustibles envisagés pour les réacteurs nucléaires de génération IV à caloporteur sodium sont des pastilles d’oxyde mixte (U,Pu)O2-x. Par rapport à ceux actuellement utilisés dans les REP ou EPR, ces matériaux doivent avoir une teneur en plutonium plus élevée et être sous-stoechiométriques en oxygène. L’impact de ces nouvelles caractéristiques doit être étudié. La spectroscopie Raman, sensible aux variations de symétrie locale, pourrait être un outil prometteur afin d’étudier les propriétés des combustibles (U,Pu)O2-x telles que la teneur en Pu/(U+Pu), la stoechiométrie en oxygène et la présence de défauts structuraux. De plus, lorsque le spectromètre Raman est couplé à un microscope, ces informations peuvent être obtenues à l’échelle du micromètre permettant ainsi d’imager leur variation à une taille inférieure à celles des grains de la céramique combustible. Ce travail visait donc à développer l’imagerie Raman pour l’étude des propriétés physico-chimiques des combustibles (U,Pu)O2-x. Des pastilles à différentes teneurs en Pu ont été étudiées à l’échelle macroscopique par spectroscopie Raman, diffraction des rayons X et spectroscopie d’absorption X. Ce couplage a démontré que la spectroscopie Raman permet d’identifier les défauts présents, d’obtenir la teneur en Pu/(U+Pu) et la stoechiométrie en oxygène. L’outil de cartographie Raman a ensuite été développé afin de pouvoir déterminer les variations des propriétés à l’échelle locale. Ainsi, la répartition cationique au sein des pastilles a pu être imagée et le rapport O/M quantifié. Ce travail a ainsi démontré l’intérêt d’utiliser la microscopie Raman pour la caractérisation des combustibles (U,Pu)O2-x.